Multi-scale quantification and modeling of aged nanostructured
silicon-based composite anodes
老化纳米硅基复合阳极的多尺度量化与建模
Thomas Vorauer, Praveen Kumar, Christopher L. Berhaut, Fereshteh F. Chamasemani, Pierre-Henri Jouneau, David Aradilla, Samuel Tardif, Stephanie Pouget, Bernd Fuchsbichler, Lukas Helfen, Selcuk Atalay, Widanalage D. Widanage, Stefan Koller, Sandrine Lyonnard & Roland Brunner
DOI: https://doi.org/10.1038/s42004-020-00386-x
Commun Chem 3, 141 (2020).
Accepted: 16 September 2020
【摘要翻译】
采用如Si/FeSi2纳米复合材料等双相合金体系的先进阳极材料设计在降低锂离子电池容量退化和提高循环性能方面显示出巨大潜力。在这里,我们提出了一种多尺度表征方法,以了解非晶硅(a-Si)/结晶硅化铁(c-FeSi2)纳米相的(去)锂化和不可逆体积变化及其循环演变,以及它们对邻近孔隙网络的影响。采用散射和2D/3D成像技术,在300次充放电循环后,探测从毫米到微米长度尺度的阳极结构老化,并结合使用收集的图像数据作为输入进行建模。我们对由于循环引起的形态变化所导致的活性材料的不均匀锂化进行了定量分析。锂离子电池的电化学性能不仅取决于所使用的活性材料,还取决于其邻近结构。
图文节选(1)
μ-同步加速器数据测量
μ-同步辐射扫描是在欧洲同步辐射设施(ESRF)的层析成像光束线ID19上进行的,该光束线在大约180 mA的储存环电流下工作,电子能量为6 GeV。在基于掺Tb 的、4.8μm厚的LSO闪烁体的间接探测器系统上,使用来自具有17.6 mm磁周期的波荡器插入装置(用5.6 mm Al预滤波以隔离约35 keV平均能量下的二次谐波)的粉红色光束采集2D投影数据,并通过具有×10光学放大率的电光系统耦合到sCMOS传感器(pco.edge 5.5,PCO,Kelheim,德国)上。每次CT扫描,收集有效像素大小为0.65 μm的2999个投影,每个投影的曝光时间为50 ms,扫描时间约为5.5 min。使用内部开发的断层重建软件进行在线实验监测和最终3D图像的重建。
图文节选(2)

图2:使用FESEM结合EDX对a-Si/c-FeSi2阳极进行定量测量。a.原始阳极和铜集电器的背散射电子的FESEM图像(离子切片横截面)。根据观察到的灰度值标记成分(石墨、a-Si/c-FeSi2、孔隙)。两个区域(黄色和红色)表示(b)和(c)的放大情况。b.化学元素C(青色)、Fe(黄色)、O(紫色)和Si(红色)的黄色区域FESEM-EDX图谱。c.代表性a-Si/c-FeSi2颗粒(红色区域)的FESEM灰度值图像和相应的(d)-(g)EDX扫描图像。d. 叠加在FESEM图像上的Si和Fe的EDX图。e. Fe, f. Si和g.O:在a-Si/c-FeSi2颗粒区域没有明显的O。h.示意图显示了被O(紫色)包围的a-Si(红色)/c-FeSi2(黄色)颗粒。(a)和(b)中的比例尺为4 µm, (c)–(g)中的比例尺为200 nm。
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