本文制备了具有混合基体组分的准二维钙钛矿样品,其组成为 p-FPEA₂Csₙ₋₁PbₙBr₃ₙ₊₁。采用简单的一步旋涂法,从前驱体溶液(将对氟苯乙胺溴(p-FPEABr)、溴化铯(CsBr)和溴化铅(PbBr₂)溶解于二甲基亚砜(DMSO)中制得)进行制备,随后进行氯苯(CB)反溶剂处理和热退火以形成发光钙钛矿(图a)。样品的吸收光谱(图b)在 405、436、463、482 nm 处出现峰,分别对应 n = 1、2、3、4 的低维相⁴¹。随着 x 值的增加,与低维相相关的光谱成分减少⁴²。在环境条件下,通过光泵浦(400 nm,270 fs,50 kHz)对不同 x 值的样品观测到了室温 ASE(放大自发辐射)(图c)。在较低的激发通量(<3.5 μJ cm⁻²)下,对于 x = 9 的样品,可以观测到中心位于 520 nm、半高全宽(fwhm)约为 25 nm 的宽谱自发辐射(SE)。当通量高于 3.6 μJ cm⁻² 时,出现了一个位于 535 nm、半高全宽为 4 nm 的较窄发射峰(图1d)。本文观察到当泵浦通量超过 3.57 μJ cm⁻² 时,发射强度急剧增加且线宽显著变窄,这表明在阈值处发生了从 SE 到 ASE 的转变(图e)。
此外,本文基于优化的准二维钙钛矿组分(x = 9,含FAMA)制备了单模激光器,分别采用周期为155 nm和310 nm的一阶和二阶混合分布反馈光栅。泵浦光束照射到一阶DFB区域,以实现面内方向上的横向光反馈和光放大,而样品发射的激光则由二阶光栅区域耦合输出,便于探测和测量(图a)。本文测量了不同泵浦通量下的发射特性(图b)。在阈值0.69 μJ cm⁻²以上时,室温下获得了533 nm处的单模激光峰(图4c)。该峰可用洛伦兹函数拟合,半高宽为0.5 nm。基于公式(图4d)测得激光束的偏振度约为90%。在激光阈值以下,偏振度仅为~5.5%,与自发辐射的非偏振特性一致。发射强度的急剧上升、明确的阈值、线宽窄化以及发射的偏振特性证实了样品的激光行为。该单模钙钛矿激光器的T90寿命约为1.13×10⁸个激光脉冲(重复频率50 kHz下对应约38分钟)。
文中研究使用的显微系统Micro-MVIS现已更新换代,全新升级的Micro40系列显微光谱测量系统,把透反射、荧光和拉曼光谱测量功能集成到一套显微平台上, 实现显微透反射、显微荧光和显微拉曼光谱的测量。整套系统由显微镜、显微模块、光谱仪和光源等构成。系统可以选装二维电控扫描台, 实现Mapping测量功能。
拉曼光谱R6G,浓度10⁻⁷, Si基底,Au Sers增强,532nm激发
荧光光谱:钙钛矿
反射光谱:薄膜样品,二维扫描
