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傅里叶域偏振成像技术超灵敏捕捉弱手性信号

2026-06-12     来源:本站     点击次数:26

纳米尺度光学手性的工程化实现解锁了丰富的光与物质相互作用形式,在光子自由度调控、超灵敏对映体检测、结构光照明显微镜及量子通信等领域具有重要应用价值,高效表征手性纳米结构的光学响应是指导下一代纳米器件理性设计的核心前提。传统手性光学技术存在无法探测空间和角度非均匀手性、难以解耦共存的线性与圆各向异性等固有局限,导致无法全面、准确地提取纳米结构的本征手性信息。本文提出一种傅里叶域偏振测量框架,通过动量空间斯托克斯-穆勒偏振测量绘制散射偏振态,能够同时量化圆双折射和圆二向色性并将其与线性各向异性解耦,实现对等离子体γ形纳米阵列手性光学响应的全面表征,还可用于分子对映体的高灵敏度检测。

该研究由Jeeban Kumar Nayak、Meghna Sarkar、Siarhei Zavatski、Ebru Buhara、Sergejs Boroviks 及Olivier J. F. Martin共同完成,论文题为“Decoding chirality at the nanoscale with momentum-space polarimetry”,于2026年5月发表在《Light: Science & Applications》。

重要发现
01动量空间斯托克斯-穆勒偏振测量技术原理
传统手性光学表征仅能获取手性信号的光谱依赖关系,无法解析其空间或角度分布,且线性与圆各向异性效应在测量中相互交织,导致本征手性响应的定量分析存在较大误差。本研究搭建的暗场傅里叶域穆勒矩阵成像平台,将傅里叶成像与全斯托克斯-穆勒偏振测量相结合,能够捕获纳米结构散射光的角度分辨偏振分布。

实验中,宽带光源经偏振光学元件产生任意入射偏振态,暗场照明配置确保仅收集来自纳米阵列的散射光,有效消除入射背景干扰。收集物镜的后焦面包含角度分辨散射图案,经傅里叶透镜系统投影至探测器,通过在照明和探测路径中配置偏振光学元件,系统记录不同输入输出偏振态组合下的散射强度,进而重构出动量空间的4×4穆勒矩阵。穆勒矩阵的不同元素对应不同的偏振各向异性效应,其中M14和M41元素表征圆二向色性,反映左右圆偏振光的差异衰减;M23和M32元素表征圆双折射,反映线偏振光的旋转效应;线性各向异性则由其他元素独立表征,从而实现不同偏振效应的彻底解耦。

02等离子体γ形纳米阵列的手性响应表征
研究人员制备了具有不同厚度的金质γ形纳米周期阵列,通过数值模拟优化了阵列的周期、臂长等几何参数,使其在649-709nm波长范围内呈现显著的手性光学响应。多极分解分析表明,纳米结构激发的电八极子和磁四极子高阶电磁模式是产生强手性响应的物理根源,不同圆偏振光入射时,这些模式的激发强度存在明显差异,导致远场散射图案的偏振特性随入射光螺旋性变化。

实验测得的动量空间斯托克斯参数显示,散射光的偏振态在角度谱上存在显著的空间非均匀性,与偏振旋转相关的S2参数和与螺旋性相关的S3参数在左右圆偏振光激发下呈现明显的不对称性。同时,散射光的偏振度始终保持较高水平,证实信号来源于明确的单次散射过程,排除了多重散射和角度串扰的干扰。动量空间穆勒矩阵测量结果进一步验证了圆二向色性和圆双折射的存在,且线性各向异性效应与圆各向异性效应被清晰分离,确保了本征手性响应提取的准确性。

03结构厚度对手性响应的调制机制
纳米结构的厚度是调控其手性光学响应的关键参数,随着厚度增加,结构能够支持更高阶的电磁模式,并促进与面内电偶极矩对齐的非零磁矩的产生,从而增强整体手性响应。

研究人员对50nm、100nm和150nm三种厚度的γ形纳米阵列进行了系统表征,结果显示,50nm厚的结构在传统光谱测量中几乎无法检测到圆二色性信号,但通过傅里叶域偏振测量技术,仍能清晰分辨其微弱的手性响应,且穆勒矩阵元素呈现出手性介质特有的对称和反对称特征。

随着厚度增加,圆二向色性和圆双折射的幅值均显著提升,且在150nm厚度时趋于饱和。此外,动量空间的手性响应分布特征反映了激发多极模式的差异:圆双折射主要由感应多极矩的实部决定,在动量空间呈现相对均匀的分布;圆二向色性则源于多极模式之间的角度选择性干涉,在动量空间中心区域呈现更为集中和结构化的分布。

04基于动量空间偏振测量的分子对映体传感
手性分子的对映体区分在药物研发和生物医学诊断中具有重要意义,但天然分子的手性光学信号通常极其微弱,传统检测方法难以满足高灵敏度需求。本研究将γ形纳米阵列与动量空间偏振测量技术结合,构建了高灵敏度的分子对映体检测平台。研究人员首先验证了该技术对结构对映体的区分能力,制备了左右旋的50nm厚γ形纳米阵列,发现其圆二向色性和圆双折射的动量空间图谱呈现符号反转的镜像特征,而线性各向异性元素保持不变,证实了该技术能够准确表征结构的手性。

随后,以半胱氨酸为模型分子进行传感实验,将150nm厚的γ形纳米阵列分别浸泡在L-半胱氨酸和D-半胱氨酸溶液中,通过测量功能化前后动量空间圆二向色性的变化量ΔCDA作为传感指标。结果显示,与纳米阵列手性匹配的D-半胱氨酸会增强系统的整体手性,而L-半胱氨酸则会减弱其手性,两者的ΔCDA幅值相近但符号相反,实现了对分子对映体的明确区分。

浓度梯度实验表明,该技术能够检测到低至1μM浓度的半胱氨酸分子,且ΔCDA的均值和最大值随浓度升高而增大,为定量分析提供了可靠的度量标准。对照实验证实,非手性分子的吸附不会引起显著的ΔCDA变化,排除了折射率变化等非手性因素的干扰。

创新与亮点
本研究突破了传统手性光学表征技术的三大核心难题:一是无法获取手性响应的空间和角度分布信息,掩盖了纳米结构中光与物质相互作用的关键细节;二是难以解耦共存的线性与圆各向异性效应,导致本征手性响应的定量失真;三是对微弱手性信号的检测灵敏度不足,限制了其在生物分子传感中的应用。研究提出的傅里叶域穆勒矩阵偏振测量技术,首次实现了动量空间完整偏振响应的全面表征,能够同时量化圆双折射和圆二向色性,并将其与线性各向异性效应完全解耦。该技术不仅能够检测传统方法无法分辨的微弱手性信号,还能揭示高阶电磁模式对手性响应的贡献机制。在生物医疗领域,该技术为手性药物的对映体纯度检测、生物标志物的手性分析提供了高灵敏度、无标记的新方法,有望大幅提升药物研发效率和疾病诊断的准确性。

总结与展望
本研究建立了一种基于动量空间斯托克斯-穆勒偏振测量的纳米尺度手性表征新方法,实现了对等离子体γ形纳米阵列手性光学响应的全面、定量分析,验证了其在分子对映体高灵敏度检测中的应用潜力。未来,该技术可进一步拓展至更复杂的手性纳米结构表征,通过优化纳米结构设计和测量系统,有望实现更低浓度的生物分子检测,同时还可应用于结构光照明显微镜、量子通信等领域,推动手性纳米光子学的跨领域发展。

论文信息
声明:本文仅用作学术目的。

Nayak JK, Sarkar M, Zavatski S, Buhara E, Boroviks S, Martin OJF. Decoding chirality at the nanoscale with momentum-space polarimetry. Light Sci Appl. 2026 May 18;15(1):235.

DOI:10.1038/s41377-026-02336-z.

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